近日,复旦大学现代物理研究所孔祥进青年研究员与国内外合作者在原子核精密光谱测量领域取得重要进展,首次获取被原子核共振散射的X射线光谱的相位信息。该成果以“Nuclear phase retrieval spectroscopy using resonant x-ray scattering”为题发表在学术期刊《自然: 通讯》(Nature Communications)上[Nature Communications 16, 3096 (2025)]。
光与物质相互作用被广泛应用于光谱技术中,以获取样品中分子、原子或核的相关信息。德国物理学家穆斯堡尔在1958年首次发现,一些特殊的原子核对X射线共振吸收时不会发生反冲,并斩获了1961诺贝尔物理学奖。基于这种“穆斯堡尔效应”,科学家们开创了一种非常精密的测量手段——穆斯堡尔谱学。它利用原子核能级非常窄并且对周围环境非常敏感的特性,通过测量被原子核共振散射的X射线强度,探测原子核周围环境及其微小变化。凭借抗干扰能力强、对样品无破坏的优点,穆斯堡尔谱学在物理、化学、生物学、地质学、矿物学等领域有着广泛的应用。
然而,常规的探测技术都只能测量被原子核共振散射的X射线光子的强度,其中的相位信息是缺失的。本研究创新性的提出了一种相位恢复的方法(NPRS),无需对实验体系进行理论建模,就可精确获得原子核-X射线散射光谱的相位信息。图1为本研究的实验系统,同步辐射光源产生的宽频X射线脉冲在经过X射线单色系统之后,经K2Mg57Fe(CN)6频谱分析仪选择特定频率的X射线入射到57Fe原子核样品上。通过引入关联探测系统,同时记录被散射的X射线光子到达探测器的时间(t)和此时的频谱分析仪的运动速度即造成的多普勒失谐(Doppler Detuning Delta_D),实验上采集到被散射的X射线光子强度随时间和频谱分析仪的共振能量变化的二维谱I(t,Delta_D)。基于梯度下降的算法,引入权重、加速与重启动等方法进行优化,就可以获得目标样品的强度和相位信息。


图2展示了该实验系统在日本同步辐射光源Spring-8上的实验结果,可以观察到图(2)b作为利用NPRS的二维光谱重建结果,非常接近实验结果图(2)a和理论模拟结果图(2)c;图(2)d展示了理论模拟与NPRS恢复方法相较于实测值的相对误差;图(2)e、f展示了从二维谱中获取的强度信息和相位信息随失谐的变化,并与理论结果进行对比;图(2)g展示了测量到的光子计数随时间的演化与理论模拟及由NPRS算法得到的强度与相位进行数值傅里叶变换得到的结果对比。
图2显示,NPRS方法得到的结果与实验测量、理论模拟非常吻合。并且,相较于其他方法,NPRS方法不需要建立物理模型来输入任何样品响应函数、得到的能量分辨率不会受到探测器、分析器厚度的影响,具有独特优势,在提高穆斯堡尔谱的测量精度的同时,将大大拓宽了穆斯堡尔谱学的应用范围。此外,NPRS方法基于数据处理算法,不受系统和具体物理实验模型的限制,有望直接集成在同步辐射光源和X射线自由电子激光等大型科学设施实验终端的数据采集和分析工具中。这一成果,不仅给穆斯堡尔谱学带来了新的机遇和发展,同时为基于新型X射线光源的原子核量子调控的研究提供了有效技术手段。
该工作的实验部分依托第三代同步辐射光源日本超级环SPring-8的BL09XU线站开展。复旦大学孔祥进青年研究员和德国维尔茨堡大学Adriana Pálffy教授为该论文的通讯作者,复旦大学访问学者袁梓洋博士(现为军事科学院助理研究员)和国防科技大学王红霞教授为该论文的第一作者,并由兰州大学李志伟副教授、王涛教授、王辉同学,吉林大学袁建民教授,中国科学技术大学朱林繁教授、黄新朝博士、李天钧博士、马子茹博士,中国科学院高能物理研究所的徐伟研究员、张玉骏副研究员、陈雨副研究员,日本弘前大学Ryo Masuda副教授,SPring-8光源线站科学家Yoda Yoshitaka资深研究员共同合作完成。
该研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、基金委上海核物理理论中心、高等学校“重离子物理学科”创新引智计划等项目资助。
(相关论文:https://doi.org/10.1038/s41467-025-58396-z )